2016年2月8日，與鄧超、羅志祥領銜主演的現代愛情科幻片《美人魚》在中國上映，她在片中飾演單純美好的美人魚珊珊；該片上映後首日票房高達2.8億，首周票房18億，刷新華語片的首日、單日、首周這三項票房紀錄，最終累計票房以33.92億元人民币的票房收官；而林允則憑借該片獲得第16屆紐約亞洲電影節亞洲新星大獎、第12屆中美電影節最佳新人獎、第3屆中澳國際電影節最佳新人獎等多個獎項，同時，她還提名第36屆香港電影金像獎最佳新演員獎；9月30日，與範冰冰、吳亦凡共同出演的真人CG奇幻片《爵迹》上映，她在片中飾演嚣張跋扈的郡主天束幽花。

2017年1月16日，林允開始主演改編自天蠶土豆同名小說的古裝玄幻劇《鬥破蒼穹》，而她在劇中則飾演容貌傾城、氣質清冷的蕭薰兒；1月28日，其出演的古裝神話喜劇片《西遊伏妖篇》上映，她在片中飾演集美貌與才華于一身的歌姬小善；7月，與宋威龍合作主演了根據安妮寶貝的同名小說改編都市情感劇《彼岸花》，她在劇中一人分飾兩個角色，分别飾演古靈精怪、随性灑脫的藝術精靈喬曼，及溫婉如水、文靜内斂的文藝女青年南生；12月22日，與陳偉霆合作主演的古裝人物傳奇片《戰神紀》上映，她在片中則飾演了美麗勇敢有擔當的草原少女孛爾帖；同年，林允還搭檔陳柏霖主演迪士尼首部華語愛情片《假如王子睡着了》。

2018年3月，主演周星馳導演的環保題材電影《美人魚2》；8月，與張新成合作主演了青春偶像劇《讓全世界都聽見》她在劇中飾演鋼琴怪才方小莴 ；10月17日，參加電影頻道節目中心主辦的大型公益項目“脫貧攻堅戰——星光行動”啓動儀式。

2019年2月14日，與王大陸聯袂主演愛情電影《一吻定情》在中國上映，她在片中飾演原湘琴。